近日,南方科技大学环境科学与工程学院教授傅宗玫团队与香港科技大学环境学部教授郁建珍团队合作,于《国家科学评论》(National Science Review)发表题为“有机氮气溶胶对全球大气氮沉降的贡献及其对生态系统的影响”(Dissecting the contributions of organic nitrogen aerosols to global atmospheric nitrogen deposition and implications for ecosystems)的最新研究成果。
该研究构建了全球大气气态和颗粒态有机氮模型,并定量评估了全球大气有机氮来源、组分、浓度分布及对大气总氮沉降的贡献。该研究表明,全球大气有机氮沉降通量为每年26 Tg N,主要为颗粒态有机氮沉降。大气有机氮气溶胶主要来自野火排放、海洋排放及二次液相生成,全球大气有机氮气溶胶沉降约占大气总氮沉降的19%,但是在生物质燃烧下游,其占比可达40%至80%。该研究揭示大气有机氮是部分“氮受限”生态系统的重要外部氮源,且其生态环境效应可能随着全球变暖和人为氮氧化物减排而扩大。该研究为定量理解大气有机氮来源和生态环境效应奠定了重要的科学基础。
有机氮的大气沉降是全球氮循环中重要组成部分。局地观测的大气总氮沉降通量中约2%到70%为有机氮。然而,过去的研究未能解析全球尺度大气有机氮来源及其时空和化学组分的不均匀性,且未能定量全球大气有机氮沉降量,导致学界对有机氮沉降生态环境效应的认识严重不足。
该研究构建了完整的大气有机氮模型,包括气态和颗粒态有机氮组分的一次排放源、二次(气相、液相、非均相)生成途径及化学演化过程。该模型成功模拟了全球地表大气有机氮浓度,与观测高度符合(图1)。模拟揭示,全球地表有机氮气溶胶的平均浓度为0.23微克每立方米,其中大部分(0.19微克每立方米)以细颗粒物的形式存在(83%),主要来自野火(63%),液相生成(21%)和人为源排放(11%)。
图1. 全球观测和本研究模拟的地表年均有机氮气溶胶细颗粒浓度
该研究估计全球大气有机氮沉降量为每年26 Tg N,其中绝大部分为颗粒态有机氮沉降(每年23 Tg N),来自野火(37%)、海洋(22%)排放和液相生成(17%)(图2、3)。大气有机氮气溶胶沉降约占全球大气总氮沉降通量的19%。模式成功模拟了南亚、东亚、西欧、非洲和南美洲热带森林,以及北美和西伯利亚北方森林观测到的高有机氮沉降通量,反映野火燃烧和人为源是陆面大气有机氮沉降的主要贡献来源。
图2. 观测和模式模拟的大气有机氮沉降通量以及大气氮沉降通量中的有机氮贡献占比
图3. 本研究模拟的全球大气总氮沉降通量及不同氮组分的贡献
该研究进一步指出,有机氮沉降通量及有机氮占总氮沉降比例的空间不均匀性,与有机氮的源和化学组分密切相关。大气有机氮沉降是部分“氮受限”生态系统的主要外部氮源,且其重要性可能因气候变暖导致的野火排放增加和海洋表层稳定度增加而扩大。在人为活动密集区,随着人为源无机氮减排,有机氮沉降的重要性也将进一步提升。
南科大为论文第一单位,南方科技大学-香港科技大学联合培养博士生李钰敏为论文第一作者,傅宗玫和郁建珍为共同通讯作者。本研究得到了国家自然科学基金、广东省基础和应用基础研究基金粤港澳研究团队项目、深圳市城市环境健康风险精准测量与预警技术重点实验室的大力支持。计算资源由南方科技大学计算科学与工程中心提供。
论文链接:https://doi.org/10.1093/nsr/nwad244